近日，刘艳彪教授团队在环境领域权威期刊 Environmental Science & Technology（ES&T） 上发表研究成果，首次提出“缺陷工程”与“电热协同”双管齐下的新策略，让原本“活性平平”的碳材料高效驱动硝酸盐转化为氨，为非金属催化剂的应用开辟了新可能。
从“环境负担”到“资源仓库”
硝酸盐污染是水体富营养化的重要推手，而氨又是工农业不可或缺的基础原料。如何将废水中的硝酸盐“变废为宝”，直接转化为氨，是环境领域的一个热门方向。目前常用的电化学方法依赖昂贵的金属催化剂，且在反应过程中往往伴随着剧烈的析氢副反应，导致氨的产率和选择性不理想。
“缺陷”遇上“热能”：一场协同催化反应
研究团队在无金属碳纳米管上引入了特定类型的空位缺陷，构建了一种独特的“富电子口袋”。这个“口袋”能有效捕捉溶液中的硝酸根离子，为后续反应提供了富集微环境。
更关键的是，团队引入了“热”这一维度。在电催化过程中适当升温（50°C），发现氨产率达到了2.54 mg h⁻¹ cm⁻²，法拉第效率为64.4%。理论计算和原位光谱验证，热能显著降低了关键加氢步骤的反应能垒，同时促进了活性氢的生成与稳定，从而抑制了副反应的发生。
不只是“实验室现象”，更具“实际应用相”
研究进一步验证了该策略在真实水质中的可行性。采用d-CNTs膜电极构建穿透式反应器，在0.1 mA cm-2下该系统可稳定运行80小时，在模拟废水中，经过20次循环测试，性能未见明显衰减，并且能够以氯化铵形式回收氨产物。生命周期分析也表明，相较于传统的浓缩-填埋处理，该技术具备良好的经济和环境效益。
小结：让碳“活”起来，让氨“绿”起来
这项工作通过“缺陷碳骨架 + 电热协同”的策略，重新定义了碳材料在多电子电催化反应中的角色。它不仅为非金属催化剂性能突破提供了新思路，也为分布式绿色氨合成和废水资源化利用带来了新的技术选项。
图文导读
图1 在电场和热场协同作用下，硝酸根在缺陷碳材料表面高效转化为氨
通过热处理成功在碳纳米管中引入空位缺陷（d-CNTs），材料结构保持完整，缺陷类型明确。
图2 电极材料表征
电化学测试表明，d-CNTs在50°C和-1.4 V条件下氨产率和法拉第效率均显著优于常规电催化。
图3 电热协同性能对比
同位素标记、EPR和原位红外/质谱等手段证实，氨源自硝酸盐还原，且反应过程中无氮气副产物生成，H*介导的加氢路径占主导。
图4 活性物种与原位机理分析
理论计算表明，缺陷结构优先吸附硝酸根，热场协同显著降低决速步反应能垒。
图5 DFT计算揭示反应路径
穿透式膜电极体系可稳定运行80 h，氨以铵盐形式回收，具备实际应用前景。
图6 反应器稳定性及资源回收潜力
主要结论
本研究实现了无金属碳材料在硝酸盐电还原中的性能突破，将“缺陷催化”与“热场调控”有机结合，为非金属催化剂在环境与能源交叉领域的应用提供了新范式。
基金支持
本研究获得国家自然科学基金（项目编号：W2412093）和中央高校基本科研业务费专项资金（项目编号：DUT24RC(3)079和DUT25RW305）的资助。
文章信息
第一作者：曹溯（硕士生）
通讯作者：李金鑫（博士后），刘艳彪
论文DOI：10.1021/acs.est.5c18679
